Pågripelsen skjedde i bydelen Hounslow like før midnatt lokal tid, opplyser London-politiet.
Tidligere på dagen ble en 18 år gammel mann pågrepet ved ferjeterminalen i Dover sørøst i England, der det går ferjer til Calais i Frankrike.
Politiet har foreløpig ikke gått ut med navn på de to mistenkte, eller sagt hvilken rolle de skal ha hatt i angrepet. 18-åringen er siktet for å ha «utført, forberedt eller forårsaket» en terrorhandling. Også 21-åringen er siktet etter britisk terrorlovgivning.
Utelukker ikke flere
Etter pågripelsen av 18-åringen sa London-politiet at de ikke utelukker at flere gjerningsmenn har stått bak angrepet.
– Vi holder alle muligheter åpne i spørsmålet om hvorvidt det er flere som står bak angrepet, sa Neil Basu i London-politiet.
– Dersom flere har en rolle, er det vår jobb å finne dem, sa Basu.
Storbritannias innenriksminister Amber Rudd gjentok søndag myndighetenes kritikk av USAs president Donald Trump, som kort tid etter angrepet kalte gjerningsmannen «en taper» og sa at han hadde vært i politiets søkelys tidligere.
– Det er ren spekulasjon, sier Rudd.
Politiet sperret av gaten og ransaket et hus i Sunbury-on-Thames lørdag.
Foto: Chris J Ratcliffe / AFPEvakuerte naboer
Seks timer etter den første pågripelsen aksjonerte væpnede styrker mot en bolig i Sunbury-on-Thames, ifølge The Guardian. Byen ligger sørøst for London, like utenfor hovedstadens bygrense.
Naboene ble evakuert før huset ble ransaket. Huset eies av et ektepar som har vært fosterforeldre.
– De ba meg om å dra. De sa «Du har ett minutt på deg til å forlate huset og komme deg bort», sier en nabo til avisen.
Kritisk trusselnivå
Trusselnivået i Storbritannia ble hevet til kritisk etter at det hjemmelagde bomben ble kastet inn på en T-banevogn ved stasjonen Parsons Green i bydelen Fulham fredag morgen.
«Kritisk» er det høyeste trusselnivået i Storbritannia, og brukes når myndighetene tror et angrep kan skje når som helst.
30 personer ble såret i angrepet, men ingen er alvorlig eller livstruende såret. Flere ble trampet ned da det brøt ut panikk på stasjonen. Bomben var plassert i en bøtte, og var utstyrt med en tidtaker.
Britiske myndigheter slo tidlig fast at de etterforsker angrepet som et terrorangrep. Terrorgruppen IS hevder de står bak, men britiske myndigheter har foreløpig ikke sagt hva som kan være motivasjonen for angrepet.
Angrepet var det femte på seks måneder i Storbritannia.
