Uttalelsene til LeMond kommer i et intervju med CNN-journalisten Anderson Cooper.
I intervjuet kommer den amerikanske syklisten med en rekke krasse uttalelser om Lance Armstrong.
Armstrong er fratatt samtlige sju Tour de France-titler etter at han innrømmet å ha dopet seg systematisk gjennom karrieren som proffsyklist.
LeMond, som vant Tour de France i 1986, 1989 og 1990, hevder nå at Armstrong knapt nok ville vært blant de 30 beste syklistene uten prestasjonsfremmende midler.
Han nærmest blåser av at Lance Armstrong kunne ha greid en topp fem-plassering uten dop.
– Jeg kjenner hans fysiske evner. Han er en topp 30 i beste fall, hvis alle var rene. Han ville ikke vært i stand til å vinne Touren, sier han i intervjuet.
– Det er kriminelt
LeMond var den første amerikaneren som vant Tour de France, og var blant de aller første til å trekke prestasjonene til Lance Armstrong i tvil.
Allerede i 2001 stilte LeMond spørsmål ved Armstrong, og har i en årrekke vært blant syklistens fremste hatobjekt.
På direkte spørsmål fra CNNs Anderson Cooper om hva som bør skje med Armstrong nå, svarer han:
– Dette er ikke et brudd på idrettens regler. Dette er kriminelt.
– Du mener han bør få fengselsstraff?
– Ja, det mener jeg, sier LeMond, som beskriver Armstrong som en bølle som prøvde å skremme motstanderne for å unngå å bli avslørt.
– Jeg var den ene som ikke fant meg i det, forteller han i intervjuet.
Forstår utspillet
Tidligere sykkelproff og nåværende TV 2-ekspert, Mads Kaggestad, sier han har forståelse for LeMonds utspill.
– Det er flere som argumenterer for det samme, og jeg har forståelse for de som mener det, sier han til NRK.no.
– Men hva som er riktig rent juridisk, vet jeg ikke. Marion Jones ble imidlertid dømt til fengsel for å lyve, så det er ikke usannsynlig at dette er noe som kan skje, påpeker han.
Jones sonte i 2008 en sivil fengselsdom (6 måneder) for blant annet å ha forklart seg uriktig om egen dopingbruk til amerikanske føderale myndigheter.
– Flere har bidratt til løgnen
Kaggestad forteller at LeMond har hatt en stri tørn med Armstrong.
– Han har blant annet prøvd å ødelegge sykkelmerket hans. LeMond er også blitt anklaget for å være sjalu av Armstrongs tilhengere.
– Han har stor troverdighet, men det er nok mye følelser involvert når han uttaler seg om Armstrong, også. Han har imidlertid innsikt i sykkelmiljøet, og vet hva som skjer bak kulissene.
Kaggestad mener imidlertid at det er flere enn Armstrong som bør fengsles, om det blir aktuelt med en fengselsdom mot den amerikanske syklisten.
– Det er flere andre som har bidratt til å holde løgnen i live. Hvis han blir dømt så håper jeg for eksempel at Johan Bruyneel (tidligere sportsdirektør for Lance Armstrong) også får en dom, sier han.
– Anstrengt forhold
Thor Hushovds personlige trener, Atle Kvålsvoll, er tidligere proffsyklist og var en av Greg LeMonds hjelperyttere i sesongene 1990-92. Han er ikke overrasket over amerikanerens harde utfall.
– Dette har vart i flere år, og forholdet dem i mellom har vært anstrengt, sier han til NRK.no.
Han tror likevel det er flere enn den amerikanske syklisten som ønsker Armstrong bak lås og slå.
– Det er mange som føler seg lurt i denne saken, kommenterer han.