Forholdet mellom NATO og Russland har vært svært kjølig siden Russland annekterte Krim-halvøya i Ukraina i mars i fjor.
NATO har etter dette gjentatte ganger anklaget Russland for å støtte prorussiske separatister i Øst-Ukraina militært, og Stoltenberg har advart Kreml mot følgene av dette.
Stoltenberg gjentok under et besøk i Kosovo fredag anklagene mot Russland.
– Vi har sett en betydelig økning av tungt russisk militærmateriell i Øst-Ukraina. Det er snakk om stridsvogner, pansrede kjøretøy, artilleri og avanserte luftvernsystemer, sier han.
– Viktig med kontakt
Torsdag sa NATOs øverste militære sjef, amerikaneren Philip Breedlove, at NATO er opptatt av å reetablere kontakten med Russland.
– Vi har snakket svært mye om hvordan vi gjenoppretter kontakten og det faktum at det er viktig å ha en kommunikasjonslinje til våre høyest plasserte motparter i Russland, sa Breedlove.
Klare krav
For halvannen uke siden uttalte Stoltenberg at han ønsker et samarbeid med Russland, men at dette også innebærer klare krav til russerne.
– Russland må respektere de kjerneverdier og det regelbaserte system vi i så mange år har strebet etter i Europa. En av disse kjerneverdiene er respekt for alle europeiske nasjoners integritet og suverenitet, sa han.
Merkel vil ha toppmøte
Uttalelsene ble gitt idet han besøkte Tysklands statsminister Angela Merkel i Berlin. Hun har lenge jobbet for å få til et toppmøte mellom Russlands president Vladimir Putin og Ukrainas president Petro Porosjenko.
– Sikkerheten i Europa vil helt klart være tjent med at vi ikke motarbeider hverandre. Vi må si klart ifra om hvilke verdier vi står for, samtidig som vi alltid må lete etter måter å fremme samarbeid på, fremholdt hun.