Politiet fikk melding om saken klokka 13.29 søndag, ifølge nyhetsbyrået Ritzau.
En kvinne ringte inn og sa at mannen hennes hadde truet med å drepe parets tvillingdøtre.
Da politiet kom til stedet sto mannen i vinduet på sykehuset.
– Han hopppet ut av vinduet, og vi kan kosntatere at han også hadde noen skader før fallet. Vi sparket inn døren på rommet, og der finner vi de to tvillingjentene, som begge er såret av knivstikk, sier vaktleder Mads Firlings i København-politiet til Bt.dk.
Den ene jenta skal være livstruende skadd. Den andre har alvorlige skader.
Søndag kveld var tilstanden til de to jentene fortsatt kritisk, og en av dem var lagt i respirator.
Ifølge politiet har gjerningsmannen også påført seg selv flere knivstikk. Han ble operert søndag ettermiddag, og holdes under oppsyn av politi.
– Hans tilstand var kritisk, men den er nå agivelig stabil. Dette er en svært tragisk sak, og vi er massivt tilstede med psykologer. Både til moren og de ansatte, som fant tvillingene, sier Firlings til ekstrabladet.dk.
Overfallet skjedde på Ronald McDonalds Hus ved rikshospitalet, som er en avdeling for alvorlig syke barn.